Manifeste imprégné des théories modernes, le projet adopté en avril 1953 repose sur deux concepts majeurs : le fonctionnalisme et l'autonomie des bâtiments posés tels de grands objets sur un espace libre.
Trois entités traduisent les besoins de l'organisation. L'immeuble en « Y » du Secrétariat général, porté par 72 piliers en béton, se caractérise par ses façades incurvées répondant au plan en hémicycle de la place de Fontenoy derrière l'École militaire, ainsi que par ses brise-soleil, les auvents d'entrée dessinés par Pier Luigi Nervi et un immense hall. Une salle des pas perdus le relie au bâtiment des conférences qui se distingue par son architecture « en accordéon », face à une piazza ouverte vers le XVe arrondissement et ponctuée par des œuvres de Calder, Moore, Miró et Artigas. Un petit édifice destiné aux délégations, non prévu à l'origine, est rattaché à l'ensemble par un
jardin japonais d'Isamu Noguchi.

Bernard Zehrfuss sera seul en charge des extensions du siège, qui l'occuperont jusqu'à la fin des années 1970. Une construction en hauteur étant refusée pour le bâtiment IV, c'est en s'inspirant des maisons enterrées de la ville antique de Bulla Regia, en Tunisie, qu'il trouve une solution. Abordant un thème qui lui est cher, celui de l'« architecture invisible », qui trouvera sa pleine expression plus tard au musée de la civilisation gallo-romaine de Lyon, il enterre l'ouvrage dans le sol. Sur six mètres de profondeur, six patios de 25 x 15 mètres apportent l'éclairage naturel à 4 800 mètres carrés de bureaux disposés sur deux niveaux, auxquels s'ajoutent deux salles de conférences pour les commissions et le Conseil exécutif. L'aménagement paysager est l'œuvre de Roberto Burle Marx.