À l'instar de nombreux confrères, une part de l'activité de Guillaume Gillet est consacrée à l'urbanisme. Il conçoit les plans masse des Z.U.P. de Cannes-La Bocca (1961), de Fréjus (1960-1966), de Marseille (1966) et réalise également des opérations de rénovation urbaine, notamment à Roubaix et Tourcoing.

Lors de certains concours, Gillet développe des conceptions urbanistiques plus futuristes. Pour l'aménagement du nord de Bordeaux (1966), il propose des bâtiments regroupés en secteurs urbains à densité croissante, ordonnés autour d'espaces publics et répartis dans un grand parc. En s'inspirant du jaillissement des clochers au-dessus des toits de la ville ancienne, il propose la construction d'immeubles en croix, décollés du sol.

En 1972, il reprend ce principe des grands bâtiments en forme de pyramides dans son projet pour la Z.U.P. de la Folie-Couvrechef à Caen (1972).