Notre-Dame de Royan, inaugurée en 1958, vaut à Guillaume Gillet une renommée immédiate. Son esthétique tranche par rapport à l'architecture religieuse traditionnelle. Construite en béton laissé apparent, elle dessine dans le paysage de la ville, une figure puissante aux verticales affirmées. Elle s'inscrit dans un courant plus large, celui du renouveau de l'art sacré dans lequel s'engagent prêtres, artistes et architectes à partir des années 1950. Près de 450 églises sont ainsi bâties en France entre 1950 et 1960. Elles transforment en profondeur le langage de l'architecture sacrée, ses matériaux et l'espace cultuel, tandis que la modernisation de l'institution ecclésiastique est entreprise sous l'impulsion du Concile Vatican II (1962-1965).

À la suite de Notre-Dame de Royan, Guillaume Gillet recevra commande de plusieurs églises et chapelles. Reposant sur une alliance étroite entre forme et structure, elles se caractérisent par la volumétrie complexe de leur voûte, qui devient ainsi le point focal de l'édifice. Elles témoignent des recherches menées avec les ingénieurs pour exploiter les possibilités nouvelles offertes par les voiles de béton et les charpentes en bois lamellé collé.

Dans un premier temps, Guillaume Gillet déclinera le modèle mis au point à Royan avec Bernard Laffaille puis René Sarger : une voûte mince en béton suspendue aux parois de l'église composées de poteaux en V. L'église Saint-Crépin de Soisson (1959-1965), réalisée avec l'ingénieur Henri Trezzini, en reprend la forme mais à plus petite échelle, avec une voûte en bois lamellé collé. Pour Saint-Michel des Galoubies à Chamalières (1960), restée à l'état de projet, l'architecte étudie une toiture en spirale. Ultérieurement, avec Notre-Dame de la Solitude à Vieux-Condé (1961-1966), réalisée avec l'ingénieur Robert Lourdin, Guillaume Gillet renouvelle son approche. Sur un soubassement de plan carré, une voûte en bois se terminant en flèche, déploie un jeu de courbes et contre-courbes. Dans ces projets, l'architecte conçoit également le mobilier et les vitraux.